A hegység állatvilága a növényvilágéhoz hasonló gazdagságot mutat. A nagyvadak közül szép számban él itt vaddisznó, szarvas, őz, muflon. Ritkábban előfordul még a róka, sőt a vadmacska is. A menyétfélék közül a borz, a nyest, a hermelin, a görény és a nyérc található a hegységben.

A terület madárvilága a zavartalanságnak köszönhetően, igen értékes. Gyakori a fekete harkály, zöld küllő, macskabagoly, de rendszeresen költ itt a császármadár és a fekete gólya is, a patakvölgyekben több helyen fészkel a veszélyeztetett vízirigó. Az énekesmadarak közül elsősorban a pinty, a zöldike, a különféle cinege (szén, barát és kékcinege), tengelic és erdei pacsirta él az erdőkben.

Nyári madarak a barázdabillegető, a fecskék (sarlós-, füsti- és molnárfecske), a kakukk és a sárgarigó. Télen viszont hajnalmadárral, rigókkal (örvös, szőlő- és, fenyvesrigó), cinegékkel (fenyves-, búbos cinege) találkozhatunk.

A védett ragadozómadarak közül a hegység belső, zárt erdőségeiben kerecsensólyom, uhu, parlagi és szirti sas költ. Különösen érdekes, hogy időszakonként keletről megjelenik és több párban is költ az uráli bagoly. A szirti és a parlagi sas átvonulása ma már ritka esemény.

A hüllők közül gyakoriak a gyíkok (zöld-, mezei gyík), valamint a siklók. De előfordul itt a mérges harapású keresztes vipera is. Tavasszal és nyáron - főleg eső után - találkozhatunk a foltos szalamandrával és a gőtével is. Zemplénben viszonylag gyakran látni az egyébként ritka, igen szép, csillogó mélykék színű kék meztelencsigát. A hegység patakjaiban - sajnos egyre ritkább mennyiségben - pisztráng, márna és folyami rák él.

Az állatvilág leggazdagabb részét természetesen a rovarok alkotják - leggyakoribb képviselőik a szarvasbogarak, a cincérfélék és a futrinkák. A Zemplénben még viszonylag gyakori a nem szakmabeli számára is érdekes szarvasbogár, a ritka orrszarvú bogár, és több nagy növésű futóbogár (pl. havasi cincér).